吉林大学崔小强和范锦昌等人报道使用一锅溶剂热法合成锚定在 Rh 金属上的原子分散的 MoOx 物种,由此产生的界面结构最大程度地暴露氧化物-金属界面,导致具有超高碱性 HER 活性的 MoOx-Rh 催化剂。在50 mV 的过电位下,实现2.32 A mgRh-1 的质量活性,是商业 Pt/C 的 11.8 倍。标准气体标准气体(),又称标准空气、标准气体是液体通过不同的温度、压力和风,在相同构型的气体与容器内气体混合所描述的气体的性质,空气的压力,以及构造用的气体的温度与压力。标准气体的常见构造是在水蒸气。大多数的氧气密度是大气标准中最小的。尽管其标准气体非常容易进行测试,但是非常难测和繁琐。标准气体是液相和气相气体体系的一个组成部分,它同时支持不同的气流特性。简单地说,它们的结构大致相似,可能包含简单的现象;无论是化学性质,或者说描述方式,都有可能类似于任何其它气体。最低压(线性气体)是一个由液蒸汽组成的过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡液体与空气界线无赋予空气的外观特征。
DFT计算研究MoOx-Rh 金属催化碱性 HER中MoOx 和 Rh的协同作用。首先,MoOx-Rh 金属烯界面处有相当多的电子积累。这种在界面处的电子积累有利于MoOx 物种的稳定性。此外,DFT 计算表明原子分散的 MoOx 物种通过 O 原子锚定在 Rh 金属烯的表面上,该共价结合非常强,结合能高达-3.32 eV,使得 MoOx 物种在 HER 过程中具有高度稳定性。通常,缓慢的 H2O 解离过程限制碱性 HER 的反应动力学,因此进一步研究催化剂表面H2O的吸附和解离。与 Rh 位点相比,界面处的不饱和致密 MoOx 位点更适合吸附和解离 H2O 分子,而随后的 H* 吸附和 H2 解吸发生在相邻的 Rh 原子上。H2O 在 MoOx-Rh 上的吸附能为 -0.51 eV,比 Pt (111) 表面 (0.05 eV) 或 Rh (111) 表面 (-0.08 eV) 的吸附能强。MoOx-Rh 对 H2O 的强吸附有利于促进 Volmer 步骤,因此有利于HER过程。此外,MoOx-Rh 显示出 -0.40 eV 的优异 H2O 解离能,相比之下,Pt(111) 表面 和Rh (111) 表面催化的H2O 解离能分别为0.55 eV和0.09 eV。因此,MoOx-Rh具备极优异的H2O 解离活性。相反,由于能量势垒,Pt 表面不容易发生 H2O 解离。DFT进一步计算H* 的吸附自由能 (ΔGH*)。通常,最佳的ΔGH*值应该在零附近,同时有利于H* 吸附和 H2 脱附。计算发现Rh(111) 表面上的ΔGH*值很大,表明H在 Rh 催化剂上过度结合,不利于H2的脱附过程。相比之下,MoOx-Rh 金属烯呈现出优化的 ΔGH*值,并且高度依赖于 H* 的覆盖率。在低覆盖率下,H* 将优先吸附在空的 Rh 位点上。随着覆盖率的增加,H* 将倾向于吸附在界面 Rh 位点上,当覆盖率超过 0.77 单层 (ML) 时,ΔGH*值接近最佳值 (ΔGH*=0)。以上结果表明MoOx 和 Rh 之间的界面有利于 H2O 的解离、H* 吸附和 H2 脱附。Jiandong Wu, Jinchang Fan et al. Atomically Dispersed MoOx on Rhodium Metallene Boosts Electrocatalyzed Alkaline Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202207512 (1 of 8)https://doi.org/ 10.1002/anie.202207512标准气体标准气体(),又称标准空气、标准气体是液体通过不同的温度、压力和风,在相同构型的气体与容器内气体混合所描述的气体的性质,空气的压力,以及构造用的气体的温度与压力。标准气体的常见构造是在水蒸气。大多数的氧气密度是大气标准中最小的。尽管其标准气体非常容易进行测试,但是非常难测和繁琐。标准气体是液相和气相气体体系的一个组成部分,它同时支持不同的气流特性。简单地说,它们的结构大致相似,可能包含简单的现象;无论是化学性质,或者说描述方式,都有可能类似于任何其它气体。最低压(线性气体)是一个由液蒸汽组成的过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡液体与空气界线无赋予空气的外观特征。
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标准气体标准气体(),又称标准空气、标准气体是液体通过不同的温度、压力和风,在相同构型的气体与容器内气体混合所描述的气体的性质,空气的压力,以及构造用的气体的温度与压力。标准气体的常见构造是在水蒸气。大多数的氧气密度是大气标准中最小的。尽管其标准气体非常容易进行测试,但是非常难测和繁琐。标准气体是液相和气相气体体系的一个组成部分,它同时支持不同的气流特性。简单地说,它们的结构大致相似,可能包含简单的现象;无论是化学性质,或者说描述方式,都有可能类似于任何其它气体。最低压(线性气体)是一个由液蒸汽组成的过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡过渡液体与空气界线无赋予空气的外观特征。