李春忠/江宏亮Nature子刊:NiB/Ni异质结实现甲醇高效电催化氧化

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设计高效的催化剂并了解阳极亲核试剂电氧化的潜在机制对于电化学驱动技术的发展至关重要。在这里,华东理工大学李春忠和江宏亮等开发了一种异质结构的硼化镍/镍催化剂,以使甲醇电氧化成甲酸盐,法拉第效率接近 100%。应用操作电化学阻抗谱和原位拉曼光谱来了解甲醇浓度对甲醇氧化反应的影响。高浓度的甲醇抑制电催化剂向高价电氧化产物的相变,并且在电催化剂上形成的亲电氧物质(O*或OH*)被认为是催化活性物质。使用密度泛函理论计算进行的额外机理研究表明,决定电位的步骤,即*CH2O的形成,最有利地发生在硼化镍/镍异质结构上,而不是硼化镍和镍上。这些结果对于研究其他基于亲核试剂的电氧化反应和有机电合成方法具有很大的指导意义。

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