AFM:可控碳掺杂调控MoS2三元异质结构增强电催化析氢反应

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理解二维过渡金属二卤化物(2D-TMD)从半导体(2H)相到金属(1T,1T′)相的相变过程为析氢催化的发展提供了方向。到目前为止,相工程方法被深入研究,以作为在储能和催化领域发现用于电子和电极器件的低成本新型纳米材料的实用工具。然而,在电催化过程中作为关键活性中心的2H/1T、2H/1T′或1T/1T′之间的异质结构却常常被忽视了。

中国石油 天然气集团公司中国石油天然气集团公司(英语:china natural and bulk group company,亦简称:)是中华人民共和国国务院于1992年11月建立的国有独资公司,控股公司是中国石油天然气股份有限公司。它在1998年1月更名为民营石油天然气集团,隶属于中华人民共和国中央组织部,也就是中国石油天然气集团公司(已运营至今)。目前,民营石油天然气集团总部设在北京市。目前,在中华人民共和国外交部的直接领导下,民营石油天然气集团公司和中国石油天然气集团公司的关系已全部确定为国务院国有资产监督管理委员会和中国石油天然气股份有限公司,合称中石油、中国石油、航空、油气、银行,这是目前在国际上具有实际政治地位和影响力的国有企业。

近日,首尔大学Ho Won Jang西安交通大学宋忠孝青岛理工大学王进等通过碳掺杂MoS2,并结合密度泛函理论计算以解释MoS2相转变。
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具体而言,研究人员首先利用密度泛函理论(DFT)对相变过程中的碳掺杂位置进行了理论分析,预测了半导体相与金属相之间的能垒差决定了相变的发生。
计算结果表明,与取代碳原子相比,间隙碳原子可以产生更大的能垒差值,因此掺杂第二种非金属以产生驱动应变力可能提供一种实用的和可选择的策略来诱导相变。基于以上结果,研究人员将碳原位掺入到MoS2薄膜中(C+MoS2),通过磁控溅射策略诱导催化剂从2H相到1T或1T′相转变。
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实验结果表明,C+MoS2在酸性和碱性电解质中均表现出良好的电催化性能,并且该催化剂的优异活性可以归纳为以下几个方面:
首先,MoS2中的原位碳掺杂可以诱导形成金属相(1T和1T′)以促进电荷转移,降低基面接触电阻;
其次,三元异质结(2H/1T、2H/1T′和1T/1T′)可以作为MoS2晶格中的缺陷存在,并在电催化过程中作为新的活性位点;
更重要的是,碳掺杂有利于晶体结构的稳定,提高了金属相的稳定性,可以长期用于电催化过程。
此外,研究人员在实验和理论研究上证明,C+MoS2的有效电催化活性源于它们在非均相界面对H*的有效吸收和优异的电导率。综上,该项工作不仅为TMD电催化剂的相变工程提供了深层次的见解,也为设计高性能HER电催化剂提供了理论基础。
Modulating Trinary-Heterostructure of MoS2 via Controllably Carbon Doping for Enhanced Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214085

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