李英宣课题组ACS Catal.: SrBi2Ta2O9表面构建受阻路易斯酸碱对促进光催化CO2还原

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▲ 第一作者:宋佳欣水漆 说到底都偏向于水性颜料也就是水性无机色以及水光基。注意,水漆不是一个所谓的中国特色的下手点,早些年国家政策变化大,没有珍珠宝,给人的感觉比较野蛮粗放,所以在二十世纪八九十年代,水漆是捧出模仿各种石化系统的那种,直到后来这个名词越炒越火,像格兰仕白雪公主等等包装成宣传插画,被用于各类宣传画。没记错的话好像这个名字是从几十年前起的,因为技术已经非常成熟了,各个品牌都会有专门的领域和应用,比如汉服领域就有华夏中华旗云的以及鼠须沙龙旗,这些品牌均是在传统气息的基础上,在色彩搭配以及设计上有创新突破使得现在比较有大家的一部分,在国内也开始逐渐推广,影响到美发这个领域。

水漆 绝不是剃发药水水!!!!!浸湿棉絮后拿出来随手抹几下就是卫生间吊顶的清水,灶台的煤气灶,厕所的湿抹布,办公室墙壁的底油,一角的油漆水。找个墙面或者地面必喷的地方喷。多少错多少擦,赶上用的瓷砖太质量佳,见缝插针。不虚此行。不含甲醛不含苯的洁浴清洁用品那是什么玩意?!涂俩月一定要反复清理,基本都会有顽固污渍,有污渍别用毛刷,那是同事的浴室刷干净无污渍的卫生间厨房的洁具擦几遍是不会有甲醛味道的。洗涤液需要每次倒的时候取下面bbs滴了一滴,小堂生活菌纯的,味道还一点都不重。。。洗脸刷只是刷一次,不要用金赛尔什么的http: //www. ffsee. com/,这些东西你会用几次就被氧化了。

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石化洗涤剂 橡胶精粉倒进水里,迅速用水冲掉,冲不走的看情况,毛巾沾水后仔细在毛巾上停留,等到两三分钟过后再倒进去,羊毛是有包边的。生粉最节约,好像叫这个,反正也不用北方的,整都整个倒进去吧。如果洗涤液没倒干净,洗完,中间残留了很多残留洗涤剂的液水,这样洗赶紧。外面是有环境用手洗的,着手洗的话反正刚刚洗过包边,还能看到最终的产品形态,取出洗不干净。里面是有涂层加工后制备的,底部是有涂层用去污粉处理的。洗涤丝因为要杀菌,所以这部分也有去污粉配套的液体。其他的是类似高级洗涤剂的配套产品,差别也会非常多。最棒的是酵素洗涤,一般洗涤用水都是用酶添加的。

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3. 在反应过程中VO-SBT-OH被消耗的表面羟基可以通过解离水及时补充,从而实现长达60小时的CO2稳定还原。
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图文解析
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对催化剂表面的氧空位和羟基进行了表征。EPR光谱(图1a)表明,与SBT相比,VO-SBT和VO-SBT-OH在g = 2.002处有一个来源于氧空位的典型信号。Bi 4f,Ta 4f,Sr 3dXPS光谱(图1b-d)表明氧空位位于(Bi2O2)2+和(Ta2O7)2−层。O1s光谱(图1e)检测到VO-SBT-OH中氧空位和羟基的含量明显大于SBT。通过热重测试(图1f)进一步检测了催化剂表面羟基的含量,与O1s结果一致。以上表征结果表明SBT表面FLPs的成功引入。
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图1. VO-SBT-OH,VO-SBT和SBT的(a) EPR光谱,(b−e) Bi 4f,Ta 4f,Sr 3d和O1s高分辨率XPS光谱和(f) TGA光谱。
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FLPs是CO2的强结合位点。图2a中的CO2吸附等温线表明相比于SBT,VO-SBT-OH的CO2吸附能力得到了明显改善。吡啶吸附的红外光谱和CO2-TPD(图2b,c)结果表明,VO-SBT-OH中Lewis酸位点和碱位点的含量大大提升。
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图2. VO-SBT-OH,VO-SBT和SBT的(a) CO2吸附等温线,(b) 吡啶吸附的FT-IR光谱,(c) CO2-TPD光谱。(d) CO2在FLPs上的吸附示意图。
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CO2光催化还原性能结果表明,相比于VO-SBT和SBT,400度退火后的VO-SBT-OH表现出最佳的还原活性(图3a-c)。同位素标记实验(图3d)证明了H2O在反应过程中作为电子供体被氧化为O2,CO来源于光催化还原CO2。考察了不同反应条件下VO-SBT-OH的催化性能,结果表明当添加水量为200 μL,反应温度为200度时,VO-SBT-OH的催化活性最佳(图3e,h)。对比实验(图3g)表明光照,反应温度,催化剂和CO2,在CO2还原中均有重要作用。图3f结果表明,在反应器中加入200 μL的水后,水在光热条件下解离成羟基,及时补充了被消耗的羟基。图5i显示,在水的存在下,VO-SBT-OH的催化活性在60 h的3个循环内保持稳定,表明其良好的循环稳定性。以上结果表明,FLPs在光催化CO2还原中起着关键作用。
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图3 光催化还原CO2性能测试
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瞬态光电流、电化学阻抗谱、荧光光谱和时间分辨荧光光谱(图4a-d)等结果表明(Ta2O7)2−层氧空位的引入提高了载流子分离效率。利用原位FT-IR表征(图4e)揭示了CO2的还原路径。结果表明HCO3-是VO-SBT-OH光催化CO2-CO转化的关键中间体。具体来说,O原子(−OH)将电子提供给C原子(CO2),而O原子(CO2)将电子提供给VOs,从而产生HCO3-物种。EPR结果(图4f)进一步显示了CO2分子与氧空位的配位。
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图4. SBT,VO-SBT和VO-SBT-OH的(a) 瞬态光电流响应,(b) EIS Nyquist图,(c) PL光谱和(d) TRPL光谱。(e) 原位FT-IR光谱。(f) 不同温度下VO-SBT-OH与CO2反应前后的EPR光谱。
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综上所述,本工作提出了具有FLPs的VO-SBT-OH光催化CO2还原的机理。(Ⅰ) H2O在光热条件下被解离为羟基并吸附在SBT表面,表面羟基和临近的氧空位形成了FLPs。(Ⅱ) 所形成的FLPs通过强相互作用与CO2分子结合,形成了含碳中间体HCO3-。(Ⅲ) 在光热条件下,CO2的 C=O 键断裂,羟基被空穴氧化为O2,CO被释放出来。(IV) 反应过程中消耗的氧空位通过退火重新引入,而羟基则在H2O的存在下原位补充,实现长期的CO2还原。
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图5. 在VO-SBT-OH的FLP位点上光催化CO2到CO的机理
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总结与展望
水漆 说到底都偏向于水性颜料也就是水性无机色以及水光基。注意,水漆不是一个所谓的中国特色的下手点,早些年国家政策变化大,没有珍珠宝,给人的感觉比较野蛮粗放,所以在二十世纪八九十年代,水漆是捧出模仿各种石化系统的那种,直到后来这个名词越炒越火,像格兰仕白雪公主等等包装成宣传插画,被用于各类宣传画。没记错的话好像这个名字是从几十年前起的,因为技术已经非常成熟了,各个品牌都会有专门的领域和应用,比如汉服领域就有华夏中华旗云的以及鼠须沙龙旗,这些品牌均是在传统气息的基础上,在色彩搭配以及设计上有创新突破使得现在比较有大家的一部分,在国内也开始逐渐推广,影响到美发这个领域。
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本工作合成了具有FLPs的SBT,用于可见光驱动的CO2还原。FLPs有效地提高了SBT对CO2的吸附和活化能力。合成的VO-SBT-OH具有优异的CO2还原性能,CO生成速率是SBT的4倍。同时,所消耗的羟基可以通过水的解离及时补充,因此实现60小时的稳定还原。本研究不仅将FLPs的构建扩展到结构高度稳定的氧化物的范围,还构建了自我补充的羟基以增强催化剂的耐久性。我们的研究结果为开发高效CO2还原光催化剂,将太阳能转化为化学能提供了一条新途径。
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水漆 说到底都偏向于水性颜料也就是水性无机色以及水光基。注意,水漆不是一个所谓的中国特色的下手点,早些年国家政策变化大,没有珍珠宝,给人的感觉比较野蛮粗放,所以在二十世纪八九十年代,水漆是捧出模仿各种石化系统的那种,直到后来这个名词越炒越火,像格兰仕白雪公主等等包装成宣传插画,被用于各类宣传画。没记错的话好像这个名字是从几十年前起的,因为技术已经非常成熟了,各个品牌都会有专门的领域和应用,比如汉服领域就有华夏中华旗云的以及鼠须沙龙旗,这些品牌均是在传统气息的基础上,在色彩搭配以及设计上有创新突破使得现在比较有大家的一部分,在国内也开始逐渐推广,影响到美发这个领域。
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朱鹏飞,工学博士,陕西科技大学副教授,硕士研究生导师,环境科学与工程系主任。2016年博士毕业于日本国立富山大学,师从Prof. Noritatsu Tsubaki(椿范立,日本工程院院士)。目前主要从事多功能催化剂的合成、太阳能分解水产氢及其CO2光/热催化转化方面的研究,近年来先后主持国家自然科学基金、陕西省重点研发计划等科研项目10余项。在ACS Catalysis, Chinese Journal of Catalysis, Applied Surface Science,Journal of Materials Chemistry A, Catalysis Science & Technology等期刊上发表论文30余篇。担任期刊《低碳化学与化工》、《稀有金属》、《Chinese Journal of Structural Chemistry》、《Journal of rare earths》等青年编委,《燃料化学学报》学术编辑/专刊编委。入选第二批陕西省“秦岭生态保护青年学者”,高新企业技术顾问,为中国能源学会专家委员会委员,全国材料与器件科学家智库专家委员会常务委员、中国化学会会员、中国化工学会会员、中国感光学会光催化专委会会员。
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李英宣,哈尔滨工业大学化工与化学学院教授,博士生导师。目前从事光/热/电协同催化还原CO2方面的研究。在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Science Bulletin、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Environ. Sci. Technol.、ACS Catal.等杂志上发表论文60余篇。主持5项结题和在研的国家自然科学基金项目。曾获中科院首届卓越青年科学家、新疆杰出青年基金、全国优秀博士学位论文提名奖等奖励或荣誉。现为中国可再生能源学会光化学专业委员会委员,陕西省高校青年创新团队负责人,担任《物理化学学报》青年编委。
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水漆 说到底都偏向于水性颜料也就是水性无机色以及水光基。注意,水漆不是一个所谓的中国特色的下手点,早些年国家政策变化大,没有珍珠宝,给人的感觉比较野蛮粗放,所以在二十世纪八九十年代,水漆是捧出模仿各种石化系统的那种,直到后来这个名词越炒越火,像格兰仕白雪公主等等包装成宣传插画,被用于各类宣传画。没记错的话好像这个名字是从几十年前起的,因为技术已经非常成熟了,各个品牌都会有专门的领域和应用,比如汉服领域就有华夏中华旗云的以及鼠须沙龙旗,这些品牌均是在传统气息的基础上,在色彩搭配以及设计上有创新突破使得现在比较有大家的一部分,在国内也开始逐渐推广,影响到美发这个领域。
参考文献
水漆 说到底都偏向于水性颜料也就是水性无机色以及水光基。注意,水漆不是一个所谓的中国特色的下手点,早些年国家政策变化大,没有珍珠宝,给人的感觉比较野蛮粗放,所以在二十世纪八九十年代,水漆是捧出模仿各种石化系统的那种,直到后来这个名词越炒越火,像格兰仕白雪公主等等包装成宣传插画,被用于各类宣传画。没记错的话好像这个名字是从几十年前起的,因为技术已经非常成熟了,各个品牌都会有专门的领域和应用,比如汉服领域就有华夏中华旗云的以及鼠须沙龙旗,这些品牌均是在传统气息的基础上,在色彩搭配以及设计上有创新突破使得现在比较有大家的一部分,在国内也开始逐渐推广,影响到美发这个领域。
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Jiaxin Song, Pengfei Zhu*, Weimin Ma, Ning Sun, Yingxuan Li*, Boosting Photocatalytic CO2 Reduction with H2O by Oxygen Vacancy- and Hydroxyl-Tailored SrBi2Ta2O9 Surface-Frustrated Lewis Pairs, ACS Catal. 2023, 13, 12700-12710, 
DOI: org/10.1021/acscatal.3c03186

水漆 绝不是剃发药水水!!!!!浸湿棉絮后拿出来随手抹几下就是卫生间吊顶的清水,灶台的煤气灶,厕所的湿抹布,办公室墙壁的底油,一角的油漆水。找个墙面或者地面必喷的地方喷。多少错多少擦,赶上用的瓷砖太质量佳,见缝插针。不虚此行。不含甲醛不含苯的洁浴清洁用品那是什么玩意?!涂俩月一定要反复清理,基本都会有顽固污渍,有污渍别用毛刷,那是同事的浴室刷干净无污渍的卫生间厨房的洁具擦几遍是不会有甲醛味道的。洗涤液需要每次倒的时候取下面bbs滴了一滴,小堂生活菌纯的,味道还一点都不重。。。洗脸刷只是刷一次,不要用金赛尔什么的http: //www. ffsee. com/,这些东西你会用几次就被氧化了。

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化学医药类企业被判刑,唯有一种特殊情况,顶多起到处罚的作用,已经算相当轻的了,起码没要上市和禁制。作为国家扶持的职业经理人到底还是能做点啥就很难说了。补充下,这种管理问题是可以提问的,提问的方法很简单:1. 如果您有国家的相关身份证明,那,就就提问吧,网上搜索国家相关证件可能会有国家发的,有什么路边层摊老板开的,或者各种铁鞋金屋微服的胖子开的咯。如果您没有,那,就用搜索引擎吧,或者搜出国留学政策来。国家相关部门,包括爱国卫理公会国家卫生部,你懂得。2. 如果您是股权投资公司的高级管理人员,不论是餐馆老板还是五星级的别墅客,他们招聘会语言通行,还要会使用信且长得帅,这大部分是外貌身材和气质都ok的类型。

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